氧化钛基光催化材料的优化设计与应用研究

来源:中国凹凸棒土网    11-05 10:32
氧化钛基光催化材料是以氧化钛为基体进行改性处理后所制备的具有优良光催化活性的新型功能材料,在环境污染治理上具有广阔的应用前景,是催化领域的研究热点之一。但现有氧化钛基光催化材料存在着吸光范围窄、能量利用效率低、难以重复利用等问题,阻碍了其工业应用。有鉴与此,本课题开展了氧化钛基光催化材料改性制备和模拟污染物光催化降解实验研究,并对材料结构和光催化过程机理进行了系统的理论分析,取得一些创新性研究结果。
实验研究方面:
(1)以TiO2纳米粉体为基体,利用钛酸四丁酯和硝酸盐进行掺杂包覆和硝酸表面酸化处理,获得了光催化性能优异的氧化钛基材料,其中,包覆掺杂Fe量为3%、经过酸化处理的样品较未改性样品80 min内对亚甲基蓝(MB)的光催化效率提高了71.8%;包覆掺杂Nd量为3%、不经酸化处理的样品光催化效率较未改性样品提高了144.0%。金属离子掺杂和表面酸化相结合的改性方法不仅可增加光催化剂表面的活性位(桥氧羟基),而且可降低电荷迁移过程中的复合,有效地提高了TiO2粉体的光催化活性。
(2)利用溶胶—凝胶法制备了双金属离子掺杂的氧化钛基光催化材料,其中Nd掺杂量为1.5%0、Fe掺杂量为0.5%0的样品较未掺杂样品40 min内对MB的光催化效率提高了38.7%;Y掺杂量为1.7‰、Fe掺杂量为0.5‰的样品光催化效率较未掺杂样品提高了21.2%; La掺杂量为3%0、Fe掺杂量为0.5‰的样品光催化效率较未掺杂样品提高了41.2%。优选的双金属掺杂可以克服单一金属离子掺杂对材料光催化活性的负面影响,对光催化材料的性能产生协同提高作用。
(3)以碳纳米管、高分子微球、磁性高分子微球为载体包覆二氧化钛制备了相应的负载型光催化剂。采用低温水煮方法制得了负载有单一锐钛矿型TiO2的光催化剂;所包覆的TiO2膜与载体结合牢固、光催化活性好。三种催化剂有可能应用于不同的光催化降解场合。磁性高分子微球光催化剂易于磁力分离回收,便于工业应用。
理论分析方面:
(1)系统地归纳总结形成了TiO2光催化反应四步模型,即将TiO2光催化反应过程简化为光激发产生电子和空穴、电子和空穴的迁移、电子和空穴在TiO2表面的反应以及溶液体相反应四个步骤;并对各个步骤的影响因素进行了深入分析。
(2)在模型基础上,利用半导体物理学和物理化学的理论,推导出相应的光催化反应动力学方程;利用文献中的数据验证了反应模型和动力学方程。理论分析结果对氧化钛基光催化材料的改性研究具有指导意义。

    关键词:
    光催化剂 二氧化钛 制备方法 溶胶-凝胶法 双金属离子掺杂 污染物光催化降解
    作者:
    栾勇
    学位授予单位:
    中国科学院过程工程研究所
    授予学位:
    博士
    学科专业:
    化学工程
    导师姓名:
    戴学刚
    学位年度:
    2006
    语种:
    中文
    分类号:
    TQ426.81 TB34

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