随着纳米科技的快速发展,纳米TiO<,2>光催化材料在降解有机污染物、保洁抗菌、处理有害气体等方面表现出了更加独特的优异性能,成为目前最引人注目的环境净化材料.该文在总结光催化降解有机污染物研究进展的基础上,确定TiO<,2>-ZrO<,2>光催化体系作为研究对象,重点进行了以下几个方面的研究.首先,利用不同的制备方法(溶胶-凝胶法、沉淀法)、不同的热处理制度获得TiO<,2>纳米晶.通过对样品的表征,研究了影响光催化剂晶型、晶粒尺寸、比表面积以及光催化性质的主要因素.结果表明,两种制备方法在450℃的热处理温度下均可获得粒径小于10nm的纳米晶,并且对甲基橙具有较好的脱色率.并且,沉淀法制备的样品具有较大的比表面积,且催化活性较高,但易团聚.该研究根据实验中出现的现象,提出并初步研究了纳米光催化剂的临界尺寸和吸附问题.认为TiO<,2>纳米晶对于光催化活性存在一个临界尺寸(5~10nm).当粉末的粒径小于这个临界尺寸时,光催化活性明显增强;但巨大的表面积同时会导致被降解物中间体的严重吸附,从而产生催化剂的"中毒"现象.目前在光催化剂改性研究方面,较少涉及到半导体/绝缘体的复合类型.该文考虑到ZrO<,2>具有更宽的带隙(Eg=5.lew),有利于改善TiO<,2>光催化剂的光谱特性等原因,首次较为系统地研究了TiO<,2>-ZrO<,2>光催经新体系,探讨了ZrO<,2>用量与晶相组成、晶粒生长、光吸收特性的关系.在制备xZrO<,2>-(1-x)TiO<,2>复合纳米粉末的过程中发现,TiO<,2>-ZrO<,2>体系具有独特的晶化过程,Zr<'4+>的加入能够有效抑制晶粒的生长,延缓晶化过程,很容易获得尺寸很小的xZrO<,2>-(1-x)TiO<,2>复合纳米晶.并且,当x=0.4~0.5范围内,650℃的低温下即可获得ZrTiO<,4>纳米晶.结果还表明,xZrO<,2>-(1-x)TiO<,2>复合粉末具有较大的比表面积,同时存在着更为明显的吸附现象.该文通过对TiO<,2>-ZrO<,2>光催化体系的系统研究,在纳米光催化材料(纳米晶、核-壳结构纳米粉末、异质结构纳米薄膜等)的制备方法、降解效果的评价、光催化剂的作用机理等方面获得了许多有意义的结果,具有一定的创新性,这为进一步研究新型光催化材料奠定了基础.

    doi：
    10.7666/d.y661602
    关键词：
    TiO<,2>-ZrO<,2> 纳米光催化剂 降解 有机污染物 异质结构薄膜
    作者：
    刘素文
    学位授予单位：
    山东大学
    授予学位：
    博士
    学科专业：
    材料学
    导师姓名：
    吕孟凯
    学位年度：
    2004
    语种：
    中文
    分类号：
    TQ426 O644.1
    在线出版日期：
    2005年07月14日