钛硅分子筛的合成、改性及其对烯烃的催化氧化性能研究

来源:中国凹凸棒土网    04-03 01:33
该文采用XRD、FT-IR、SEM、TG、EDS、UV-Vis等技术手段,研究了不同合成方法及条件下对微孔钛硅分子筛TS-1、TS-2及中孔钛硅分子筛Ti-MCM-41、Ti-HMS、Ti-MSU、Ti-AA的结构与催化性能的影响,并以烯烃氧化反应为例考察了不同改性方法对钛硅分子筛催化氧化性能的影响.分别以硅酸四乙酯(TEOS)和无定形氧化硅为硅源合成了具有MFI拓扑结构的TS-1分子筛.考察了影响TS-1晶粒度及晶化动力学行为的主要因素、改性方法对TS-1催化性能的影响以及TS-1晶粒度对其催化氧化奎合成TS-1的成核活化能En和生长活化能Ec分别为47.4KJ/mol和76.6KJ/mol,大于有机硅源TEOS(En、Ec分虽为34.9KJ/mol和38.2KJ/mol).金属Pd的负载导致TS-1分子筛表面实施硅烷化处理,可以增强其表面疏水性,提高其催化氧活性.失活后的TS-1分子筛可采用高温焙烧和溶剂洗活法进行再生.采用无定形氧化硅为硅源,通过使钛源TBOT与H<,2>O<,2>在低温下形成过氧化钛物种的方法合成了MEL型钛硅分子筛TS-2.分别采用长链伯胺、烷基聚氧乙烯醚和抗坏血酸等非离子模板剂合成了Ti-HMS、Ti-MSU-1、Ti-AA等中孔钛硅分子筛.采用不同链长的伯胺类表面活性剂C<,n>H<,2n+1>NH<,2>(n=10~16)可以合成不同孔径的Ti-HMS.

    关键词:
    长链位胺 烷基聚氧乙烯醚 镣硅分子筛 催化氧化
    作者:
    郭建维
    学位授予单位:
    华南理工大学
    授予学位:
    博士
    学科专业:
    工业催化
    导师姓名:
    王乐夫
    学位年度:
    2001
    语种:
    中文
    分类号:
    TQ172 TQ072

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