氨法选择性催化还原技术被广泛的应用在固定源和移动源上,以解决氮氧化物排放所带的污染。课题组前期对
凹凸棒石负载锰氧化物催化剂(MnOx/PG)的大量研究表明,这是一种新型的低温脱硝催化剂,具有环保高效的特点。采用等体积浸渍法制各的MnOx/PG在473 K的脱硝效率可达95%以上,商业开发潜力大,应用前景广阔,具有继续深入研究的价值。
本文以等体积浸渍法制备的MnOx/PG催化剂为研究对象,催化剂在管式固定床反应器内进行脱硝实验。实验证明,对锰元素负载质量分数为10%的10%MnOx/PG催化剂来说,当颗粒直径为40~60目,体积空速为29400h-1时,内外扩散的影响可以忽略。
本文重点研究了温度在398~548 K之间,氨气选择性催化还原NO的动力学规律。当氨气过量时,脱硝反应可看作一级反应,活化能Ea=42.13kJ·mol-1,指前因子A=2.5549×105s-1;当氨量不足时,活化能会降低,SCR反应发生控速步骤的转变,氨传质成为控速步骤。运用幂函数速率方程的分析表明,在转变的过程中,氨的反应级数增加,NO的反应级数会下降。微观动力学方面,提出以下机理图假设:氨是先吸附在PG载体上,再转移到锰元素活性中心上进行活化。锰上的活化氨在吸附氧的促进下生成水和N-,N-或和气相中的NO以E-R机理的方式生成水和N2,或在低温200℃下与吸附NO以L-H机理的方式发生SCR反应。低温下可能存在L-H机理和E-R机理并存的现象,高温下则E-R机理占据主导。
关键词:
催化剂 锰氧化物 凹凸棒石 氨法选择性催化还原技术 动力学
作者:
万马
学位授予单位:
合肥工业大学
授予学位:
硕士
学科专业:
化学工程
导师姓名:
张先龙
学位年度:
2015
语种:
中文
分类号:
TQ426.8
在线出版日期:
2016年10月08日(万方平台首次上网日期,不代表论文的发表时间)
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