饮用水中氟的污染已被认为是世界范围内严重影响人类健康的主要问题之一。因此,研究高效、成本较低的去除水体中氟的方法是十分必要的。
凹凸棒土是一种天然纳米级矿物,具有比表面积大、成本低等特点,在污染去除方面具有潜在优势。由于凹凸棒土对水中氟去除能力有限,本论文以实验室制备的镧负载凹凸棒土(La-ATP)、铈负载凹凸棒土(Ce-ATP)和锆改性凹凸棒土(Zr-ATP)为吸附剂,研究其对水体中氟的去除特性以及三种吸附剂的脱附再生性能。通过对实验结果和吸附剂表征分析,探究其对氟的吸附机理。通过实验和表征分析,得到以下几点:La-ATP对F-的吸附:
(1)通过XRF分析得知,制备的La-ATP材料中La2O3的化学组成为3.30%,镧对凹凸棒土的改性没有改变其晶面结构。
(2)La-ATP对F-具有很好的吸附特性。在实验范围内,F-的最大吸附量分别为:15.93mg/g、21.05mg/g和25.31mg/g,其吸附等温线可以用Langmuir方程较好的进行拟合,为单层吸附,RL＜1为有利吸附。不同初始浓度下,La-ATP对F-的吸附动力学符合拟二级动力学方程,随着浓度的增加,吸附速率降低。
(3)pH对F吸附的影响较为明显,相比较而言,在pH较低时,La-ATP对F-的吸附效果较好。溶液中共存阴离子的存在会抑制F的吸附,实验中阴离子浓度对F吸附影响的顺序为:CO32＞S042＞Cl＞NO3-。
(4)以NaOH为脱附剂,对吸附剂进行有效脱附。再生4次后,La-ATP对F-吸附量为14.38mg/g,仍然有很好的吸附效果。说明La-ATP可以多次使用。
Ce-ATP对F-的吸附:
(1)纳米材料Ce-ATP中,铈对凹凸棒土的改性,使得其晶体结构发生变化,并且Ce主要是以氧化态(CeO2)的形式分散在载体之上的。
(2)在实验条件下,Ce-ATP对F-的吸附等温线可用Langmuir方程拟合,拟合相关系数R2＞0.99,该吸附为吸热反应。F-在Ce-ATP上的吸附较快,60min内已基本达到平衡,且不同吸附浓度下,F-的吸附动力学均符合二级动力学方程。
(3)在实验范围内,Ce-ATP对F的吸附量,随着溶液pH的增大而降低。溶液中阴离子的存在会降低F-的吸附量,其影响的大小顺序为:CO32-＞SO42＞Cl＞NO3-。
(4)利用0.1mol/L的NaOH溶液对吸附饱和的Ce-ATP进行脱附,经4次脱附再生后,F-的吸附量为12.34mg/g,说明Ce-ATP具有较好的吸附再生能力。
Zr-ATP对F-的吸附:
(1)三种Zr-ATP(5mmol/g)、Zr-ATP(10mmol/g)和Zr-ATP(15mmol/g)材料中ZrO2的含量分别为5.55%、5.97%和6.14%,锆对凹凸棒土的表面改性,对凹凸棒土的晶面结构没有影响。
(2)随着温度的升高,Zr-ATP对F-的吸附量增加,在25、35和45℃下,F-最大吸附量分别为27.97、33.27和39.49mg/g;Zr-ATP对F-的吸附等温线可以用Freundlich方程进行拟合,该吸附为非均质吸附过程。不同初始浓度的F-在Zr-ATP吸附剂上的动力学符合拟二级动力学方程,吸附过程中,边界层扩散对F-吸附会产生一定的影响。
(3)实验条件下,随着pH的增大,吸附量呈现先升高后下降的趋势,pH=5时吸附量最大,为30.37mg/g。阴离子会降低F-在Zr-ATP上的吸附量,不同阴离子影响的大小顺序为:HCO3＞SO42＞NO3＞Cl-。
(4)吸附饱和的Zr-ATP,利用NaOH对其进行脱附再生。经4次再生后,F的吸附量为22.78mg/g,基本趋于稳定,再生循环能力好。
由实验可知,La-ATP、Ce-ATP和Zr-ATP能够有效的去除废水中的氟,具有吸附量大、吸附速度快、再生性能好等优点。

    doi：
    10.7666/d.y2094001
    关键词：
    吸附再生 镧改性 锆改性 金属氧化物 改性凹凸棒 土吸附剂 除氟性能
    作者：
    常娥
    学位授予单位：
    陕西科技大学
    授予学位：
    硕士
    学科专业：
    环境工程
    导师姓名：
    丁绍兰
    学位年度：
    2012
    语种：
    中文
    分类号：
    TQ424.2 TU991.266
    在线出版日期：
    2012年09月03日